Selena Gomez con la banda

A Year Without Rain, el segundo álbum de estudio de la banda, estuvo disponible en iTunes desde el 21 de septiembre de 2010. Este tuvo mejor recibimiento internacionalmente, alcanzó el número cuatro en los Estados Unidos, el seis en Canadá y España, el nueve en Portugal y eltop 20 en más de cinco listas. Simultáneamente, recibió discos de plata, oro y platino en países como Brasil, Canadá, los Estados Unidos, Polonia y el Reino Unido. Para julio de 2013, había expedido 793 000 copias solo en los Estados Unidos. Tim Sendra deAllmusic dijo que A Year Without Rain es «menos divertido y más serio», tanto lírica como musicalmente, en comparación con Kiss & Tell. Hollywood Records lanzó «Round & Round» como el primer sencillo del disco en junio de 2010. Este muestra la madurez de la banda musicalmente, y tuvo una recepción comercial moderada. En los Estados Unidos vendió 917 000 copias y recibió un disco de platino por parte de la RIAA. El segundo sencillo, «A Year Without Rain», contó con una recepción similar y recibió dos discos de platino por parte de la RIAA. La banda grabó una versión español de «A Year Without Rain», titulada «Un Año Sin Lluvia», que se lanzó en octubre de 2010.Esta fue la primera canción en español de la banda. Ese mismo año, publicaron The Club Remixes, un álbum de remezclas de «Round & Round» y «A Year Without Rain». Para promocionar A Year Without Rain, la banda interpretó canciones del álbum en la serie de conciertosKIIS-FM Jingle Ball, junto a otros artistas como Katy Perry, Enrique Iglesias, Taio Cruz, entre otros.

La discográfica publicó When the Sun Goes Down el 28 de junio de 2013. Este fue el álbum mejor posicionado internacionalmente de la banda, ya que alcanzó el top 10 en Canadá, España, los Estados Unidos, Bélgica, México, Noruegay Nueva Zelanda. Hasta julio de 2013, había vendido 671 000 copias en los Estados Unidos, por lo que recibió un disco de oro en el país. «Who Says» se lanzó como el sencillo líder de este, y contó con buena recepción. En los Estados Unidos vendió aproximadamente 1 956 000 copias, lo que para julio de 2013, lo convirtió en el segundo sencillo mejor vendido de la banda en el país. Este alcanzó el número veintiuno en la lista Billboard Hot 100, posición más alta alcanzada por la banda en el conteo. También alcanzó el número quince en Nueva Zelanda, y entró a diversas listas internacionales. «Who Says» recibió el premio a mejor sencillo en los Teen Choice Awards de 2011, categoría en la que competía contra «Born This Way» de Lady Gaga, «Firework» de Katy Perry, «The Time (Dirty Bit)» de The Black Eyed Peasy «Give Me Everything» de Pitbull con Ne-Yo, Afrojack y Nayer. Su sucesor, «Love You Like a Love Song», se convirtió en el más exitoso de la banda, al vender aproximadamente 2 502 000 copias en los Estados Unidos y recibir cuatro discos de platino por parte de la RIAA. Alcanzó el número seis en la lista Pop Songs y el número diez en Canadá, así como el top 20 en Noruega, Bélgica y Francia. La canción ganó el premio a mejor canción de amor en los Teen Choice Awards de 2011, y su vídeo recibió una nominación a los MTV Video Music Awards de 2012 en la categoría de mejor vídeo femenino, lo que lo convirtió en el primer vídeo de la banda nominado a esta premiación. El elenco de la serie de televisión Glee versionó «Love You Like a Love Song» en el episodio «Prom-asaurus». En septiembre de 2011, la banda publicó Artist Karaoke Series: Selena Gomez & Scene, un álbum de karaoke con canciones de los tres discos de la agrupación. «Hit the Lights», el tercer sencillo de When the Sun Goes Down, contó con una recepción menor y vendió aproximadamente 500 000 ejemplares en los Estados Unidos. En enero de 2012, publicaron un EP compuesto por seis remezclas de «Hit the Lights». Para promocionar When the Sun Goes Down, la banda inició la gira mundial We Own the Night Tour, que comenzó el 24 de julio de 2012. En febrero de 2012, Gomez publicó un mensaje en su cuenta de Facebook oficial en el que decía: «Mi banda y yo iremos por caminos separados por un tiempo. Este año es completamente sobre películas y actuación y quiero que mi banda toque música cuando quieran con quien quieran. Vamos a volver pero será un largo tiempo». Para mayo de 2013, Selena Gomez & The Scene había vendido más de diez millones de sencillos solo en los Estados Unidos.